Kaoutar NACIRI – Thermodynamique d'impuretés radioactives en solution dans les cristaux massifs de Li2MoO4 pour détecter des événements rares

Jury

M. Matias Velazquez, CNRS délégation Alpes, Directeur de thèse
Mme. Christine Guéneau, CEA centre de Paris-Saclay, Rapporteure
M. Pascal Loiseau, Chimie ParisTech - Université PSL, Rapporteur
M. Fiqiri Hodaj, Grenoble INP - UGA, Président du jury
M. Guillaume Deffrennes, CNRS délégation Alpes, Invité
Mme. Ioana Nuta, CNRS délégation Alpes, Invitée
 

Abstract

Grâce à leur stabilité thermique, leurs excellentes propriétés optiques et leur capacité à incorporer de grandes quantités de 100Mo, les monocristaux de Li2MoO4 sont des matériaux très prometteurs pour la prochaine génération de bolomètres scintillants cryogéniques visant à détecter les décroissances double bêta sans neutrino. Cependant, la présence de radio-impuretés à l’état de traces (U, Th, K), génère un bruit de fond qui limite encore les performances de détection. Cette thèse se concentre sur le potassium pour lequel une base de données thermodynamiques intégrée du système Li-K-Mo-O a été développée afin de guider les stratégies de son élimination de la charge de croissance. Nous avons combiné des synthèses expérimentales, des mesures calorimétriques et des calculs ab initio avancés avec une modélisation CALPHAD pour établir une description cohérente des phases solides, liquides et gazeuses, et obtenir leurs propriétés thermodynamiques en fonction de la température pour alimenter les simulations de procédés. Les calculs DFT suggèrent une très faible solubilité du potassium dans Li2MoO4, ce qu’ont confirmé des analyses EPMA-WDS en plaçant cette limite de solubilité entre 100 et 1000 ppm. Grâce à notre base de données optimisée, les simulations thermodynamiques prédisent qu’une distillation en phase vapeur sous atmosphère inerte permettrait de volatiliser sélectivement le potassium. Le couplage de ces données de phase vapeur avec les équilibres solide–liquide validés expérimentalement permet d’établir des profils de distillation en fonction de la température et d’estimer les taux d’élimination. Cette approche suggère une stratégie prometteuse pour réduire le potassium résiduel à des niveaux compatibles avec les exigences de bruit de fond ultra-faible des futures expériences de détection d’événements rares en physique des particules.