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Science et ingénierie des matériaux et des procédés

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Soutenance de Abdelouahab El-Kharbachi

Mis à jour le 15 avril 2011
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Etude des réactions complexes en phase solide pour le stockage d’hydrogène/Complex solid state reactions for energy efficient hydrogen storage

Le vendredi 25 mars à 9h30 Amphithéâtre Jean Besson Phelma Campus  

Thèse menée au sein du groupe TOP du laboratoire SIMaP sous la direction d'Alain Reza YAVARI et Ioana NUTA, et sous l'encadrement de Christian CHATILLON.

 

Résumé Le stockage d'hydrogène en phase solide sous forme d'hydrures, est l'une des solutions nonpolluantes futures pour le stockage et le transport de l?énergie. Parmi les matériaux candidats, LiBH4 a été sélectionné vu sa capacité gravimétrique élevée en hydrogène (jusqu'à 13,6 % H2 en masse). Ce matériaux possède des propriétés thermodynamiques et cinétiques insuffisamment établies pour comprendre son comportement dans les applications futures. Sa décomposition peut être facilitée en présence de l'hydrure MgH2. Ainsi, le composite MgH2-xLiBH4 (0<x<3,5) réactivé par broyage à bille de haute énergie, a été étudié en terme de propriétés microstructurales et stabilité des phases. La réaction de désorption d'hydrogène, avec ou sans additifs, montre l'apparition de phases supplémentaires accompagnants la réaction principale. Des mesures de capacité calorifique du composé LiBH4 ont révélés la présence d'une anomalie avant la transition de phase polymorphique (Ttrs = 386 K), attribuée à l?augmentation de défauts dans le réseau cristallin en accord avec l?existence d'un domaine hypo-stoechiométrique LiBH4-? observé à plus haute température. La stabilité du système triphasé LiBH4-LiH-B a été étudiée et cette stabilité confirme la réaction principale de décomposition: LiBH4(s,l) ? LiH(s) + B(s) + 1,5H2(g). Des mesures de pression de vapeur de LiBH4 ont montré que H2 est la composante majoritaire de décomposition avec des espèces mineures telles que B2H6 et BH3. Une évaluation critique des propriétés thermodynamiques du composé LiBH4 a été menée, incluant ces nouvelles données à celles issues de la littérature, dans le but de modéliser les réactions se produisant dans les mélanges d?hydrures.

Abstract Hydrides for solid-state hydrogen storage are one of the future solutions - pollutant free - for the storage and the transport of energy. Among the candidates, LiBH4 was selected considering its high gravimetric hydrogen capacity (up to 13.6 wt.% H2). This material has thermodynamic and kinetic properties insufficiently established to be included in future applications. Its decomposition can be facilitated within the presence of the hydride MgH2. Thus, the composite MgH2-xLiBH4 (0< x< 3.5) reactivated by high energy ball-milling, was studied regarding its microstructural properties and stability of the phases. The desorption reaction of hydrogen, with or without additives, shows the appearance of additional phases accompanying the principal reaction. Heat capacity measurements of LiBH4 revealed the presence of an abnormal behaviour before the polymorphous transition (Ttrs = 386 K), attributed to the increase of crystal defects in agreement with the existence of a hypo-stoichiometric domaine LiBH4-? observed at higher temperatures. The stability of the three-phase system LiBH4-LiH-B was studied resulting to the principal reaction of decomposition: LiBH4(s,l) ? LiH(s) + B(s) + 1,5H2(g). Vapour pressure measurements of LiBH4 showed that H2 is the major component of decomposition with minor species such as B2H6 and BH3. The thermodynamic properties of LiBH4 were critically assessed, gathering the new data with those existing in the literature, in the aim of modelling of reactions occurring in hydride mixtures. Membres du Jury M.Michel PONS, SIMaP/CNRS, Président M.Marcello BARICCO, Université de Turin (Italie), Rapporteur M.Jean-Claude TEDENAC, Université de Montpellier 2, Rapporteur M.Alain Reza YAVARI, SIMaP/CNRS, Directeur de thèse Mme. Ioana NUTA, SIMaP/CNRS, Co-encadrante M.Olivier DEZELLUS, Univ. Claude Bernard Lyon 1, Examinateur M.Christian CHATILLON, SIMaP/CNRS, Invité


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mise à jour le 15 avril 2011

Univ. Grenoble Alpes